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高活性低硅铝比中空ZSM-5沸石催化剂研究取得重要进展
 
2020-03-16 | 文章来源:生物基材料与仿生构筑研究部        【 】【打印】【关闭

  近期,中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心生物基材料与仿生构筑研究部矫义来博士与英国曼彻斯特大学范晓雷博士和Carmine D’Agostino博士合作制备出高活性低硅铝比中空ZSM-5沸石催化剂,研究成果在化学顶级期刊Angewandte Chemie International Edtion在线刊登,获得编辑高度评价(very important)。 

  ZSM-5型沸石由于其微孔结构(0.51-0.56 nm)和可调变的固体酸特性,在石油裂解、石化产品精制方面发挥着至关重要的作用。由于沸石微孔限制反应物传质,近几十年以来研究重点一直是提高反应物对沸石酸性位的可接触性以提高其催化活性。通常采用碱液后处理选择性脱硅刻蚀出晶内介孔来提高沸石酸性位的可接触性。但是由于沸石母相中四配位铝对脱硅起抑制作用,这种方法只适用于合成硅铝比较高的ZSM-5型沸石,合成具有良好可接触性的低硅铝比ZSM-5型沸石仍是一个具有挑战性的课题。 

  此项研究通过高温快速老化沸石合成母液制备出含有非骨架铝的沸石母相而后,通过四丙基氢氧化铵溶解、再结晶将非骨架铝转化为骨架铝,同时形成中空结构。该方法的新颖性在于,采用含有非骨架铝的沸石作为母相,打破了四配位骨架铝对沸石溶解、再结晶的限制,从而制备出硅铝比低至16的中空ZSM-5型沸石。低硅铝比中空ZSM-5型沸石在碳氢化合物裂解中,尤其是在大分子碳氢化合物裂解中表现出高活性、高稳定性和高丙烯选择性的显著优势。通过脉冲场梯度核磁共振(PFG-NMR)研究了沸石催化剂的传质特性,表明低硅铝比中空ZSM-5型沸石优异的催化性能来源于大量的可接触酸性位。该方法不仅适用于合成低硅铝比中空ZSM-5型沸石,也为其它中空杂原子掺杂沸石合成提供了可行的技术路线。 

  该项研究工作得到了留学基金委、沈阳材料科学国家研究中心和欧盟地平线2020项目的资助。 

  该论文沈阳材料科学国家研究中心为第一通讯单位,矫义来博士为第一作者,矫义来、范晓雷和Carmine D’Agostino博士为共同通讯作者。 

  

图1 低硅铝比中空ZSM-5沸石合成技术路线示意图

图2 XRD和固体核磁铝谱、硅谱表征结果

图3 透射电镜表征结果

图4 催化性能表征结果

  图5 脉冲场梯度核磁共振(PFG-NMR)表征结果

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